31 stycznia 2011 roku, za kwotę 35 milionów funtów przeszedł do Liverpoolu F.C. i podpisał z tym klubem 5,5-letni kontrakt, stając się tym samym najdroższym graczem w historii klubu oraz najdroższym angielskim piłkarzem w historii futbolu. Zadebiutował w barwach klubu z Merseyside 6 marca 2011 roku w wygranym 3-1 meczu z Manchesterem United. Swoje premierowe trafienia dla ekipy "The Reds" zaliczył 11 kwietnia 2011 roku w meczu przeciwko Manchesterowi City. Na listę strzelców wpisał się w 13 oraz 35 minucie spotkania, a Liverpool F.C. wygrał ten pojedynek 3-0.
30 sierpnia 2012 został wypożyczony do West Ham United[3]. Po sezonie londyński klub zdecydował się na wykupienie Carrolla za 15 milionów funtów[4][5].
Od 2007 do 2008 roku grał w reprezentacji Anglii do lat 19. Zagrał w niej osiem meczów, w których zdobył cztery bramki. W kadrze U-21 wystąpił natomiast trzykrotnie i strzelił dwa gole. 17 listopada 2010 roku zadebiutował w pierwszej reprezentacji Anglii w przegranym 1-2 towarzyskim meczu z Francją. Swoje pierwsze trafienie w narodowych barwach zaliczył w zremisowanym 1-1 towarzyskim meczu z Ghaną, który odbył się 29 marca 2011 roku w Londynie na stadionie Wembley. 16 maja 2012 roku Carroll znalazł się w 23-osobowej grupie zawodników powołanych na Euro 2012. 15 czerwca 2012 roku rozegrał cały mecz w reprezentacji Anglii ze Szwecją, w ramach Euro 2012, w którym zdobył bramkę otwierającą wynik spotkania. Mecz zakończył się wynikiem 3-2.
